单线态氧（1O2）因具有较长的寿命、较宽的pH适应范围、较高的选择性以及对阴阳离子和有机质的高抗性而被广泛应用于水污染治理领域。此前已有报道过一硫酸盐（PMS）可以被有机醌中的C=O基团活化并进一步生成1O2（2SO5·- → 1O2 + 2SO42-），但C=O基团在催化剂表面的分布通常是稀疏且随机的，这种随机性增加了自由基前驱体（SO5·-）在有效相互作用之前被湮灭的可能性，严重阻碍了1O2的高效生成。因此构建短距离的快速反应体系以提高1O2的产率仍然具有很大的挑战性。

图1. DAQ-COF活化PMS及1O2生成示意图

基于上述问题，中山大学王俊慧副教授和欧阳钢锋教授团队报道了一种全新的1O2的生成策略，通过具有层间协同作用的框架结构有效拉近SO5·-的反应距离，从而实现高达14.8 μM s−1的1O2产生速率。实验和理论计算表明所合成的新型层状共价有机框架光催化剂（DAQ-COF）具有丰富的活性位点（C=O基团），DAQ-COF中的C=O基团是活化PMS的催化中心。激发态下空穴主要集中在C=O基团上，而PMS作为电子给体向空穴提供电子，从而形成SO5·-。随后由于层间协同的相互作用，两个SO5·-在距离较近的层间产生（小于0.34 nm），进而迅速结合产生1O2，这与报道的具有远距离活性位点的催化剂有很大的不同。这种层间协同的概念是提高超短寿命自由基利用效率的一种创新而有效的策略，可以为绿色能源、化学合成、环境技术等各个领域提供新的思路。

相关成果以“Interlayer Synergistic Reaction of Radical Precursors for Ultra-efficient 1O2 Generation via Quinone-based Covalent Organic Framework”为题发表于Proc. Natl. Acad. Sci. USA.期刊。论文第一单位为线上赌博app-赌博软件下载 ，第一作者为中山大学博士生陶源，通讯作者为欧阳钢锋教授、王俊慧副教授。该论文工作得到了国家自然科学基金、广州市科技计划项目、广东省重点研发计划、广东省重点研发计划、粤港水安全联合实验室和广州市科技规划项目的大力支持。

论文链接：//www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2401175121#abstract